DGIST 대구경북과학기술원

- DGIST 강홍기 교수팀, 미세 잉크젯 프린팅 용액 공정 기반 투명 전극 및 광열 층의 선택적 형성 기술 개발

- 환자 맞춤형 유연 미세 전극 어레이를 통해 생체에서 발생하는 여러 신호를 효율적으로 측정할 수 있는 가능성 열어

- 연구 결과는 ‘ACS Applied Materials & Interfaces’에 게재

 

 DGIST(총장 국양) 전기전자컴퓨터공학과 강홍기 교수팀이 미세 잉크젯 프린팅 용액 공정 기반 투명 전극 및 광열 층의 선택적 형성 기술 개발에 성공했다. 본 기술은 온도 변화에 민감하거나, 소자의 투명성이 요구되는 바이오 소재 응용 디바이스 개발 및 발전에 기여할 것으로 보인다.

 최근 바이오 이미징에 용이하고, 광유전학 등 다양한 어플리케이션에 적용될 수 있는 ‘투명 전극’이 많은 관심을 받고 있다. 하지만 기존 투명 전극 제작에 사용되는 인듐 주석 산화물 (ITO) 또는 산화주석물 (ATO)과 같은 잉크 재료는 플렉서블 기판의 전이온도(150℃~200℃)보다 높은 350℃ 이상의 공정 온도를 요구하기 때문에, 기존 잉크 재료를 사용하여 투명 전극 공정을 진행할 경우 높은 공정 온도로 인해 플렉서블 기판이 딱딱해지게 되는 기계적 취약점이 존재한다.

 이에 연구팀은 패턴 형성 자유도가 높은 잉크젯 프린팅 기술을 사용하여 투명 초박막 금 미세 전극을 환자 맞춤형으로 제조하는 새로운 방법을 제안했다. 잉크를 직접 인쇄하는 기존의 방법과 다르게 기저핵 생성을 유도하는 폴리머 시드 층을 잉크젯 프린터를 이용해 인쇄하고, 포토마스크 없이 6nm 이하의 ‘초박막 금’을 진공 증착하여 높은 투과도를 가지는 투명 전극을 선택적으로 공정했다. 동시에 ‘비전도성 금 섬 층’을 폴리머 시드 층이 인쇄되지 않은 영역에 형성시켰고, 이를 이용해 광열효과가 발현되도록 구현했다. 연구팀은 개발된 나노 구조체의 완성도 확인을 위해 검증을 진행했으며, 투명 온도 센서를 활용해 광열 효과를 감지함은 물론 소자 상단부에 신경세포를 성장시켜 바이오 적합성과 바이오 이미징 가능성을 모두 확인할 수 있었다.

 본 연구를 통해 개발한 ‘초박막 금 전극 및 금 나노 구조체’는 ‘환자 맞춤형 플렉서블, 웨어러블 투명 전극 형성’이 요구되는 생물 의학 및 공학 응용 분야에서 노광 마스크 없이 상온에서 공정을 진행할 수 있다는 측면에서 기존 소자보다 뛰어난 장점을 가지고 있다. 연구팀은 이러한 기술을 확장하게 되면 신경 조절, 암 치료, 약물 전달 또는 광기반 PCR과 같은 광열 효과 기반 열 치료를 성공적으로 수행할 수 있을 것으로 보고 있다.

 DGIST 전기전자컴퓨터공학과 강홍기 교수는 “기존의 전극 형성법과 다른 방식으로 잉크젯 프린팅을 통해 환자 맞춤형 ‘초박막 금 전극’의 생산이 가능하다는 것이 핵심이다”며, “해당 기술을 활용하면 환자 맞춤형 유연 미세 전극 어레이를 통해 생체에서 발생하는 여러 신호를 보다 효율적으로 측정할 수 있을 것으로 기대한다”라고 밝혔다.

 한편, 본 연구는 한국연구재단을 통해 과학기술정보통신부에서 지원하는 기초연구실지원사업, 2023년 과학기술원 공동연구프로젝트 사업,DGIST 기관고유사업의 지원을 받아 수행됐다. DGIST 전기전자컴퓨터공학과 김두희 석박통합과정생이 주저자로 참여한 이번 연구 논문은 관련 분야 우수 국제 학술지인 ‘ACS Applied Materials & Interfaces’에 온라인 게재됐다.

 

 

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연구결과개요

Inkjet-printed polyelectrolyte seed layer-based, customizable, transparent, ultrathin gold electrodes and facile implementation of photothermal effect  

Duhee Kim, Nari Hong, Woongki Hong, Junhee Lee, Murali Bissannagari, Youngjae Cho, Hyuk-Jun Kwon, Jae Eun Jang and Hongki Kang

(ACS applied materials & interfaces, on-line published on April 11th, 2023)

 

최근 전기광학 하이브리드 신경기술 등 생체공학 응용 분야에서 투명전극에 대한 관심이 높아지고 있다. 그러나 기존의 포토리소그래피 기반 전극 제조 방법은 디자인 맞춤화 및 대면적 적용에 한계가 있었다. 생물 의학 공학 응용 분야의 경우 넓은 신체 부위에 걸쳐 다양한 환자에 맞게 전극 디자인을 쉽게 맞춤화할 수 있는 것이 중요하다.

본 논문에서는 잉크젯 프린팅 기술을 사용하여 맞춤형 친화적이고 투명한 초박형 금 미세 전극을 제조하는 새로운 방법을 제안한다. 전도성 잉크의 일반적인 직접 인쇄와 달리 폴리머 핵 생성을 유도하는 시드 레이어를 잉크젯 인쇄한 다음 마스크 없이 초박형 금(< 6 nm)을 진공 증착하여 미리 정의된 모양의 높은 투과도를 가지는 전극을 선택적으로 생성했다. 잉크젯 인쇄 폴리머. 잉크젯 인쇄의 디자인 유연성으로 인해 투명한 초박형 금 전극은 넓은 영역에 걸쳐 디자인 맞춤화에 매우 효율적일 수 있다. 동시에 비전도성 금 섬 층이 인쇄되지 않은 영역에 형성되며 이 나노 구조 층은 새로운 생체 ​​의학 응용 분야에 다양한 기능을 제공하는 광열 효과를 구현할 수 있다. 이러한 투명 전극의 효과와 생의학 응용을 위한 광열 효과의 손쉬운 구현으로 투명 저항 온도 센서를 성공적으로 제작했다. 부가적으로, 투명 온도 센서를 이용해 광열 효과를 직접 감지하고, 디바이스 위 신경 세포를 시딩해 바이오 이미징 가능성 및 바이오적합성을 검증했다.

 

 

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연구결과문답

Q. 이번 성과 무엇이 다른가?

• 투명 전극 제작에 사용되는 인듐 주석 산화물 (ITO) 또는 안티몬이 도핑된 산화주석물 (ATO)과 같은 넓은 밴드갭 금속 산화물 전도성 졸-겔 잉크 재료는 높은 소결 온도(> 350 °C)를 요구하며, 플렉서블 기판에서 기계적 취약성을 가진다.

• 연구는 금속 초박막 (< 10 nm)을 증착 할 시, 하단부에서 금속 박막과 강한 인터렉션을 형성하여 전도성을 향상시킬 수 있는 폴리머 시드 층을, 잉크젯 프린팅 기술을 이용해 선행적으로 패터닝했다. 이후 전 면적에 금 증착을 통해 폴리머 시드 층이 프린팅된 영역은 투명 전극을, 프린팅되지 않은 영역은 광열 효과를 낼 수 있는 금 섬 구조체를 동시에 형성했다.
• 형성된 투명 전극을 투명 저항 온도 센서로 사용해, 광열 효과 층의 열을 50 ms 스케일까지 딜레이 및 오차 없이 센싱할 수 있음을 증명했다. 또한 본 전극의 대면적화 및 플렉서블 기판에 구현하여 천 번의 밴딩 테스트 결과 이후에도 1% 미만의 저항% 변화를 보여 견고함을 증명했다. 더불어, 쥐 해마 신경 세포를 본 소자 위에 컬쳐 함으로서, 소자의 투명성으로 인한 신경 세포 광학 이미징을 성공적으로 수행했고, 바이오적합성 역시 검증했다.

Q. 어디에 쓸 수 있나?

• 온도 변화 기술은 최근 빛을 이용한 암 치료, 뇌 활동 조절, 초고속 PCR 등 파급효과가 높은 다양한 의공학 분야에 제시 되어 왔다. 하지만, 정확한 온도 변화 측정이 제한적인 점이 늘 응용 한계점으로 언급되어 왔다. 본 투명 온도센서를 이용하면, 정밀한 계측을 통해 앞서 언급한 응용 분야의 안정적인 활용이 가능하다.

• 잉크젯 인쇄 공정이 가능하다는 장점이 있고, 전극으로 사용되는 물질에 추가적인 고온 열처리를 수행할 필요가 없어, 유연 소자 및 웨어러블 바이오 센서 등에 폭넓게 적용될 수 있다.
• , 본 공정 기술을 이용해 플렉서블 기판 위에 투명 전극 및 광열 효과를 낼 수 있는 구조체를 동시에 형성할 시, 투명 전극은 뇌 표면에 삽입하여 in-vivo 기반 바이오 신호를 센싱하는데 사용될 수 있다. 또한 광열 플라즈모닉 층은 국소적인 열자극 및 치료, 온도 변화 기반 약물 전달 등으로 사용될 수 있다.

• , 근적외선 레이저 펄스를 제어하면, 기존 PCR에 적합한 3가지 온도(52도, 70도, 92도를 레벨링 및 유지 할 수 있다. 따라서 광열 층에서 발산하는 열을 통해 PCR에 필요한 온도를 고정화 및 유지하고, 이러한 온도 변화를 투명 저항 온도 센서로 실시간 측정하면, 실험실 밖 PCR을 수행할 수 있을 것으로 기대된다.

Q. 실용화까지 필요한 시간과 과제는?

1. vivo 바이오 시그널 측정 관점에서는, 전극의 높은 전도성 뿐만이 아닌 우수한 전기화학적 특성 (임피던스)이 요구된다. 따라서 노이즈가 적은 바이오 신호 측정을 위해서는, 측정 전극 부분에 표면적이 넓거나 전기화학적 특성이 우수한 물질을 추가적으로 패터닝하는 노력이 필요할 것이다.

• 밖 PCR 키트로 쓰기 위해서는, 광열 층에서 발산되는 열이 실제 PCR에 사용되는 분자에 도달하는 열과 동일한지, 구역 별로 정확한 온도 모니터링이 필요할 것이다. 또한 PCR 칩 및 근적외선 레이저 장비를 복합 시스템화해야 할 필요가 있어 추가적인 노력이 요구된다.

Q. 연구를 시작한 계기는?

• 전극은 바이오 이미징에 용이하고, 광유전학과 결합하여 다양한 어플리케이션에 적용될 수 있어 최근 많은 관심을 받고 있다. 기존 투명전극으로 사용되는 ITO, ATO 등의 물질은 높은 소결 온도 (> 350 °C)가 요구되며 기계적으로 유연하지 않은 문제점이 있었다.

• , 금속 초박막 형성에 도움을 주는 폴리머 시드 층을 잉크젯 프린팅 기술을 이용해 선택적으로 패터닝 할 수 있다면, 커스터미이징 된 전극을 다양한 기판 (유리, 실리콘, 플라스틱 기판) 위에서 저온 공정으로 손쉽게 제작할 수 있다는 점을 연구 동기로 설정했다.
• 이러한 투명 전극 및 최근 뇌 공학, 열 치료 등에 많이 사용되고 있는 금 나노 구조체를 동시에 공정하고, 나노 구조체에서 발생하는 광열 효과를 투명 온도 센서를 통해 실시간으로 측정하는 플랫폼을 제작하겠다는 목표를 설정했다.

Q. 어떤 의미가 있는가?

• 연구는 광학적 신경 신호 측정 및 신경 활성 조절 분야 및 온도 변화에 따른 암세포의 반응 등의 핵심적인 이해를 도울 수 있는 핵심 기술 요소로써 활용될 수 있다.

• 투명 온도 센서 및 광열 효과에 사용될 수 있는 금 나노 구조체를 동시 공정할 수 있어 바이오 전자 및 의공학에 파급효과가 높을 것으로 기대한다.
• 기술의 높은 투명도 및 유연성을 바탕으로 디스플레이 및 웨어러블 반도체 소자 등의 기술에 적용할 수 있으며, 우수한 생체 적합성 소재의 적용을 통해 생체 신호 측정 등의 바이오 소자에 활용할 수 있다.

Q. 꼭 이루고 싶은 목표는?

1. vivo 바이오 시그널 측정 관점에서는, 전극의 높은 전도성 뿐만이 아닌 우수한 전기화학적 특성 (임피던스)이 요구된다. 따라서 노이즈가 적은 바이오 신호 측정을 위해서는, 측정 전극 부분에 표면적이 넓거나 전기화학적 특성이 우수한 물질을 추가적으로 패터닝하는 노력이 필요할 것이다.

• 밖 PCR 키트로 쓰기 위해서는, 광열 층에서 발산되는 열이 실제 PCR에 사용되는 분자에 도달하는 열과 동일한지, 구역 별로 정확한 온도 모니터링이 필요할 것이다. 또한 PCR 칩 및 근적외선 레이저 장비를 복합 시스템화해야 할 필요가 있어 추가적인 노력이 요구된다.

 

 

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그림설명

[그림 1] 투명 전극 및 광열 효과 층 선택적 형성 개념도

(그림설명) 미세 잉크젯 프린팅 용액 공정 기반 투명 전극 및 광열 효과 층의 선택적 형성 기술 개발. (상단) 고분자 전해질 (PEI) 시드 층 유무에 따른 금속 초박막 형성의 차이 모식도 (하단)

 

[그림 2] 투명 전극의 전기적, 광학적 특성 및 온도 센서로서의 광열 효과 측정 성능 결과 

(그림설명) 금속 초박막 두께에 따른 면저항 결과 (좌측). 폴리머 시드 층의 유무에 따른, 금속 초박막의 투명도 측정 결과 (중앙). 50 ms 동안의 광열 온도 변화를 투명 온도 센서 (RTD) 로 딜레이 없이 측정한 결과 (우측).